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論文

Wettability of pure metals with liquid sodium and liquid tin

斉藤淳一; 小林洋平*; 澁谷秀雄*

Materials Transactions, 62(10), p.1524 - 1532, 2021/10

https://doi.org/10.2320/matertrans.MT-M2021107

被引用回数：5 パーセンタイル：41.35(Materials Science, Multidisciplinary)

高速炉の冷却材である液体ナトリウムの新規技術の創出の一環として、液体ナトリウムの濡れ性制御の研究開発を実施しており、本発表はその基礎的研究として、純金属の液体ナトリウムと液体錫の濡れ性を接触角により評価した。また、界面の原子間相互作用を界面クラスターモデルを用いて分子軌道法により理論計算した。その結果、界面の原子間結合力と濡れ性には相関があることが明らかになった。この知見は今後、ナトリウム濡れ性を制御するうえで、重要な情報となる。

論文

液体ナトリウム及び液体錫による純金属の濡れ性

斉藤淳一; 小林洋平*; 澁谷秀雄*

日本金属学会誌, 85(3), p.110 - 119, 2021/03

https://doi.org/10.2320/jinstmet.J2020042

被引用回数：1 パーセンタイル：8.06(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

Wettability of pure transition metals with liquid sodium or liquid tin has been evaluated using a contact angle droplet method. Titanium, iron, nickel, copper and molybdenum pure metals were selected as specimens in this experiment. All experiments were carried out in high purity argon gas and extremely low moisture to avoid influence of oxygen to liquid metal. Measurement temperature was set just above the melting temperature of each liquid metal. As a result, for both liquid sodium and liquid tin, the measured contact angle changed depending on the atomic number of substrate metals. An electronic structure of the interface between liquid metal and substrate metal was calculated by the molecular orbital method. Simple cluster models of the interface between liquid metal and substrate transition metals were used in this calculation. It was found that the calculation results well express an electronic state of interface. The atomic bonding between liquid metal atom and substrate metal atom changed depending on the kind of substrate metal. Also, the atomic bonding between substrate metal atoms changed similarly. It became clear that there was a reasonable relationship between an atomic bonding ratio and the contact angle. It clearly suggested the atomic bonding affected wettability between liquid metal and substrate metal. The atomic bonding was obtained as one of indications to reveal the wettability by transition metals with liquid metals.

論文

A Hybrid framework of first principles molecular orbital calculations and a three-dimensional integral equation theory for molecular liquids; Multi-center molecular Ornstein-Zernike self-consistent field approach

城戸健太朗; 笠原健人*; 横川大輔*; 佐藤啓文*

Journal of Chemical Physics, 143(1), p.014103_1 - 014103_9, 2015/07

https://doi.org/10.1063/1.4923007

被引用回数：5 パーセンタイル：14.86(Chemistry, Physical)

In this study, we reported the development of a new quantum mechanics/molecular mechanics (QM/MM)-type framework to describe chemical processes in solution by combining standard molecular-orbital calculations with a three-dimensional formalism of integral equation theory for molecular liquids (MC-MOZ method). The theoretical procedure is very similar to the 3D-RISM-SCF approach. Since the MC-MOZ method is highly parallelized for computation, the present approach has the potential to be one of the most efficient procedures to treat chemical processes in solution. Benchmark tests to check the validity of this approach were performed for two solute (solute water and formaldehyde) systems and a simple S2 reaction (Cl + CHCl ClCH + Cl) in aqueous solution. The results for solute molecular properties and solvation structures obtained by the present approach were in reasonable agreement with those obtained by other hybrid frameworks and experiments. In particular, the results of the proposed approach are in excellent agreements with those of 3D-RISM-SCF.

論文

Evaluation of carbon films on the Japanese smoked roof tile "Ibushi-Kawara" by angle-dependent soft X-ray emission spectroscopy using synchrotron radiation

村松康司; 山下満*; 元山宗之*; Denlinger, J. D.*; Gullikson, E. M.*; Perera, R. C. C.*

Spectrochimica Acta, Part B, 59(8), p.1317 - 1322, 2004/08

https://doi.org/10.1016/j.sab.2004.05.012

被引用回数：2 パーセンタイル：10.2(Spectroscopy)

電子線マイクロアナライザーで測定したグラファイトのCKX線発光スペクトルについて、そのスペクトル形状の偏光依存性を議論した。スペクトルの解析には分子軌道計算を用い、その結果をいぶし瓦表面炭素の構造解析に応用した。

論文

Exit interaction effect on nascent product state distribution of O( $^{1}$ D)+N $_{2}$ ONO+NO

河合信之輔*; 藤村陽*; 梶本興亜*; 高柳敏幸

Journal of Chemical Physics, 120(14), p.6430 - 6438, 2004/04

https://doi.org/10.1063/1.1649721

被引用回数：8 パーセンタイル：25.17(Chemistry, Physical)

O( $^{1}$ D)+N $_{2}$ O反応で生成するNO(v=0,1,2)の回転状態の分布を測定した。回転温度はおよそ20000Kであり、分布は位相空間理論で予想されるものに近いことがわかった。この結果は、反応中間体の寿命がそれほど長くはないが、分布はほぼ統計的であることを意味する。しかしながら、回転量子数の大きな場合には、分布は位相空間理論で予想されるよりも早く減衰した。このことを理解するため、分子軌道計算に基づいたポテンシャル曲面を用いて古典軌道計算を行った。その結果、実験で得られた高い回転量子数の分布が反応出口領域のポテンシャルの影響を強く受けることがわかった。

論文

Theoretical study of hydrolysis reactions of tetravalent thorium ion

岡本穏治*; 望月祐志*; 津島悟*

Chemical Physics Letters, 373(1-2), p.213 - 217, 2003/05

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(03)00592-X

被引用回数：8 パーセンタイル：24.96(Chemistry, Physical)

4価トリウムイオンは、pHが3よりも大きい条件では容易に加水分解反応(Th $^{4+}$ +4H $_{2}$ OTh(OH) $_{2}^{2+}$ +2H $_{3}$ O $^{+}$ )を起こすことが古くから知られているが、反応の活性障壁,反応熱,電子分布の変化などの詳細については未知のまま残されていた。本研究では、非経験的分子軌道計算により、トリウムイオンと水の集合体から成るクラスターモデルを系統的に拡大させながら、反応をシミュレートした。計算から、反応が大きな発熱を伴うこと,始原系に近い遷移状態構造を持つこと,協調的に電子移動が起きることなどが示された。

論文

Comments on relativistic basis sets

舘脇洋*; 望月祐志*

Theoretical Chemistry Accounts, 109(1), p.40 - 42, 2003/01

https://doi.org/10.1007/s00214-002-0412-4

被引用回数：23 パーセンタイル：52.43(Chemistry, Physical)

Dirac-Hartree-Fockを始め、4成分の相対論的分子軌道計算を行うにあたって、変分崩壊を起こしにくく、またいわゆる「基底関数重ね合わせ誤差」の少ない基底関数の選択は重要である。しかし、4成分計算は計算コストが高いために、非対称論系の基底に比して選択すべき候補も少なく、また検証も未だ進んでいない。本論文ではこうした状況をふまえ、キュリウムとその弗化物を例に取り、基底関数選択にあたっての注意点を考察し、簡潔にまとめた。

論文

Ab initio study on isotope exchange reactions of H $_{2}$ with surface hydroxyl groups in lithium silicates

中沢哲也; 横山啓一; Grismanovs, V.*; 片野吉男*; 實川資朗

Journal of Nuclear Materials, 307-311(Part2), p.1436 - 1440, 2002/12

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)01283-7

被引用回数：1 パーセンタイル：10.15(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究ではリチウムシリケイトからのトリチウム放出に関する基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いてリチウムシリケイトとAl添加リチウムシリケイトの表面水酸基とH $_{2}$ の同位体交換反応について調べた。計算はGaussian98を用いてHF/3-21G, HF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。H $_{3}$ SiOHをシリケイトガラスにおける表面水酸基のモデルとして、H $_{3}$ Si(OH)Al(H) $_{2}$ OSiH $_{3}$ はAlを含んでいるシリカガラスの表面水酸基のモデルとして選んだ。各クラスターとH2の交換反応に対して計算されたHF/6-31G**活性化エネルギーはそれぞれ88.1と42.7kcal/molである。活性化エネルギーのこのような減少はAl原子の相互作用に起因した表面水酸基の電荷の変化と関連している。各原子の電荷をMulliken population解析によって求めた。その結果、表面水素原子のイオン性が表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用によって増加していた。他の理論レベルにおいても同様の結果が得られた。得られた計算結果はAl原子の相互作用によってリチウムシリケイトの表面水酸基とH $_{2}$ の交換反応がより低い温度で行われることを示唆している。

論文

Ab initio molecular orbital study of the O( $^{1}$ D) insertion into the C-C bond in cyclopropane and ethane

黒崎譲; 高柳敏幸

Chemical Physics Letters, 355(5-6), p.424 - 430, 2002/04

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(02)00262-2

被引用回数：3 パーセンタイル：8.65(Chemistry, Physical)

シクロプロパンのC-C結合に対するO( $^{1}$ D)挿入反応の入り口付近における5つの最低一重項ポテンシャルエネルギー面を、CASPT2/cc-pVDZレベルで計算した。その結果、5枚のポテンシャル面の内の最も下にあるものは、入り口付近で引力的であるのに対し、他の4枚は斥力的であることが予測された。比較のため、エタンについて同様の計算を行った結果、5枚のポテンシャル面は入り口付近ですべて斥力的であることが予測された。これらの計算結果は、O( $^{1}$ D)とアルカン分子の反応についての最近の実験結果と矛盾しない。

論文

A Quantum reactive scattering study of the spin-forbidden CH(X $^{2}Pi$ )+N $_{2}$ (X $^{1}Sigma_{g}^{+}$ )HCN(X $^{1}Sigma^{+}$ )+N( $^{4}$ S) reaction

和田晃; 高柳敏幸

Journal of Chemical Physics, 116(16), p.7065 - 7072, 2002/04

https://doi.org/10.1063/1.1461810

被引用回数：10 パーセンタイル：30.29(Chemistry, Physical)

スピン禁制反応 CH(X $^{2}Pi$ )+N $_{2}$ (X $^{1}Sigma_{g}^{+}$ )HCN(X $^{1}Sigma^{+}$ )+N( $^{4}$ S) について、量子散乱理論を用いた計算を行った。CH分子を一個の原子とみなすことによって、自由度を3次元に落とした。分子軌道計算を用いて、スピン2重項及び4重項それぞれのポテンシャルエネルギー曲面を作製した。また、スピン軌道相互作用については過去の理論計算を用いた。超球座標を用いた堅密結合方程式を数値的に解いて、総反応確率を計算した。計算された確率は典型的な共鳴構造を示した。得られた確率から反応速度定数を計算し、実験結果と比較したところ、100倍ほど小さな値が得られたが、速度定数はスピン軌道相互作用に大きく依存することがわかった。

論文

Ab initio study on the mechanism of hydrogen release from the silicate surface in the presence of water molecule

中沢哲也; 横山啓一; Grismanovs, V.*; 片野吉男*; 實川資朗

Journal of Nuclear Materials, 302(2-3), p.165 - 174, 2002/04

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(02)00779-1

被引用回数：3 パーセンタイル：23.41(Materials Science, Multidisciplinary)

本論文では、リチウムシリケイト表面に水酸基の形で存在するトリチウムの放出過程を理解するため、シリカ表面に孤立して存在する水酸基(-OH)と水分子の相互作用と水素放出反応過程について非経験的分子軌道計算により調べた。表面水酸基からの水素放出反応として表面水酸基と水分子の間で起る水素交換反応と水酸基交換反応について検討を行った。その結果、水素放出はシリカ表面水酸基のSi-O結合の切断による水酸基交換反応で起ることが分かった。この水酸基交換反応はプロトン供与体として働く水分子と表面水酸基の複合体において進行する。したがって、シリカ表面からのトリチウム放出は水分子と表面水酸基の間における水素交換反応ではなく、それらの間での水酸基交換反応で進行するものと考えられる。また、この反応の反応エネルギー障壁は24.4kcal/molと計算された。

論文

Theoretical prediction of the lifetime of the metastable helium compound; HHeF

高柳敏幸; 和田晃

Chemical Physics Letters, 352(1-2), p.91 - 98, 2002/01

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(01)01436-1

被引用回数：42 パーセンタイル：77.42(Chemistry, Physical)

ヘリウムを含んだ化合物であるHHeF分子について、多配置参照配置間相互作用レベルの高精度分子軌道計算を行った。計算の結果、直線分子H-He-Fは準安定で、H-He-FH+He+Fの解離に対して0.224eVのエネルギー障壁をもち、H-He-FHe+HFの反応に対しては、0.448eVのエネルギー障壁をもつことがわかった。分子軌道計算を約3000点について行い、グローバルなポテンシャルエネルギー曲面を補間法によって作製した。そのポテンシャル面を使って3次元の時間に依存した波束計算を行ったところ、準安定共鳴状態の寿命は157fsと見積もられた。

論文

Charge-separation process of the C $_{2}$ H $_{4}$ +Cl $_{2}$ reaction in water; Ab initio molecular orbital study using a cluster model

黒崎譲

Journal of Physical Chemistry A, 105(49), p.11080 - 11087, 2001/12

https://doi.org/10.1021/jp012420w

被引用回数：3 パーセンタイル：9.19(Chemistry, Physical)

C $_{2}$ H $_{4}$ +Cl $_{2}$ 反応の水中における電荷分離過程を、反応系に4個の水分子を加えたクラスターモデルを用いて非経験的分子軌道法により研究した。その結果、最終生成物である電荷分離錯体(M3)は反応系の解離極限、C $_{2}$ H $_{4}$ +Cl $_{2}$ +4H $_{2}$ O、より4.3kcal/molエネルギー的に低く、反応系で生成する錯体(M1)より0.6kcal/mol高いことが予測された。また、気相中の自由エネルギーを求め、それに溶媒和自由エネルギーを加えることによって全自由エネルギーを計算したところ、M3の全自由エネルギーはM1より5.1kcal/mol低いことが予測された。この結果は水中におけるこの反応系の電荷分離過程が自発的であることを強く示唆する。

論文

Four-component relativistic calculations on the complexes between a water molecule and trivalent lanthanoid and actinoid ions

望月祐志*; 舘脇洋*

Chemical Physics, 273(2-3), p.135 - 148, 2001/11

https://doi.org/10.1016/S0301-0104(01)00483-9

被引用回数：23 パーセンタイル：58.82(Chemistry, Physical)

4成分の相対論的分子軌道計算(Dirac-Hartree-Fock,Relativistic M摂動)により、3価のランタノイド,アクチノイドイオンと水分子との錯体を系統的に調べ、イオン-水分子間距離,安定化エネルギーMulliken密度などを評価した。本計算から、相対論効果の大きさ、並びに相対論と電子相関の分離性が示されたほか、錯体における電子的相互作用の描像が明らかになった。

論文

A Unified scheme for molecular orbital theory and path integral molecular dynamics

志賀基之; 立川仁典*; 三浦伸一*

Journal of Chemical Physics, 115(20), p.9149 - 9159, 2001/11

https://doi.org/10.1063/1.1407289

被引用回数：119 パーセンタイル：95.29(Chemistry, Physical)

経路積分分子動力学法を核に対して用い、非経験的分子軌道法を電子に対して適用することによって、核も電子も量子力学的に取り扱うことのできる第一原理計算法の一般論を展開した。この方法は、ボルン-オッペンハイマー近似の枠内で、原子配置と電子構造の両方に依存する物理量を求めることを可能にした。また、応用として、一様電場に対する応答量(双極子モーメントや分極率)の有限温度での定式化を行い、核分布と電子分布が温度や同位体置換効果に対して受ける影響を定量的に計算する方法を提案した。また、水分子の計算を実施し、実験と良い一致が見られることを示した。

論文

Reduced dimensionality quantum reactive scattering calculations on the ab initio potential energy surface for the O( $^{1}$ D)+N $_{2}$ ONO+NO reaction

高柳敏幸; 和田晃

Chemical Physics, 269(1-3), p.37 - 47, 2001/07

https://doi.org/10.1016/S0301-0104(01)00357-3

被引用回数：14 パーセンタイル：41.27(Chemistry, Physical)

O( $^{1}$ D)+N $_{2}$ ONO+NO反応について、量子反応性散乱計算を行った。ポテンシャルエネルギー曲面は、CASPT2レベルの高精度の分子軌道計算を行い、解析関数にフィットして作製した。反応側及び生成側の配向角を固定したモデルを用いることによって、次元を3次元に落とした。この反応では2種類のNO分子が生成する。反応熱はおもに新しく生成するNO分子の振動に分配されるが、もともと存在したNO振動モードにも、ある程度エネルギーが分配されることを見出した。このことはもともと存在したNO結合が、必ずしもスペクテータではないことを示している。

論文

An ab initio study on formation and desorption reactions of H $_{2}$ O molecules from surface hydroxyl groups in silicates

中沢哲也; 横山啓一; Grismanovs, V.*; 片野吉男*

Journal of Nuclear Materials, 297(1), p.69 - 76, 2001/07

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(01)00584-0

被引用回数：9 パーセンタイル：56.08(Materials Science, Multidisciplinary)

本研究ではシリカ,シリケイト化合物などの1対の表面水酸基がH $_{2}$ O分子を生成して脱離する反応プロセスについて基礎的な知見を得るために非経験的分子軌道計算を用いて調べた。特に、表面水酸基に対するAl原子の直接の相互作用がこの反応に及ぼす影響に関して検討を行った。計算はGaussian98を用いてHF/6-31G**, MP2/6-31G**の理論レベルで行った。表面水酸基におけるH $_{2}$ O分子の生成・脱離反応経路に関するエネルギープロフィールを計算により求めた。その結果、表面水酸基に対するAl(OH) $_{3}$ ユニットの相互作用によってH $_{2}$ O分子の生成や脱離に必要な活性化エネルギーは低下することがわかった。この活性化エネルギーの低下はAl(OH) $_{3}$ ユニットの表面水酸基への相互作用による構造変数と電荷分布の変化と密接に関係している。

論文

Polarizability of silicon clusters

望月祐志; gren, H.*

Chemical Physics Letters, 336(5-6), p.451 - 456, 2001/03

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(01)00176-2

被引用回数：14 パーセンタイル：41.27(Chemistry, Physical)

シリコン結晶から切り出し、水素終端化したクラスターモデルに対して、並列処理を援用する大規模な線形応答計算を行い、分極率並びに励起エネルギーを評価した。最大のSi $_{35}$ H $_{36}$ では静的分極率として3.87Å $^{3}$ が得られ、結晶シリコンの実験値3.64-3.76Å $^{3}$ によく対応する。

論文

HF-STEX and RASSCF calculations on nitrogen K-shell X-ray absorption of purine base and its derivative

望月祐志*; 小出洋; 今村俊幸; 武宮博*

Journal of Synchrotron Radiation, 8(Part.2), p.1003 - 1005, 2001/03

アデニンとグアニン、この2つのプリン塩基分子は、DNAを構成する重要な化合物だが、これまでその物性は原子価電子によるものがおもに取り上げられてきた。原子価電子は非局在性が高いため、原子の局所的情報を得るには不向きである。一方、内殻電子にかかわるX線吸収スペクトルは、Xの局在性故に各原子の局所的化学環境が調べられている。この研究では、プリン塩基の窒素K殻スペクトルを、プリン環への化学修飾、水和などを組み合わせた一連の系へのHF-STEX,RASSCF計算によりシミュレーションし、窒素原子K殻吸収端エネルギーがいかにシフトするか系統的に評価する。この計算の遂行には大規模な並列処理にするが、将来さらに大型の計算も可能とするよう、異機種計算機上での分散並列への対応も合わせて進めている。

論文

Ab initio molecular orbital calculation considering the quantum mechanical effect of nuclei by path integral molecular dynamics

志賀基之; 立川仁典*; 三浦伸一*

Chemical Physics Letters, 332(3-4), p.396 - 402, 2000/12

https://doi.org/10.1016/S0009-2614(00)01269-0

被引用回数：72 パーセンタイル：89(Chemistry, Physical)

化学結合の組み換えや分子の電子状態・振動状態の動的変化によるエネルギーの授受など、化学反応において競定しうるさまざまな基本的過程において、水素など軽い原子の量子的性質が重要であると考えられている。このような系ではポテンシャル曲面の微妙なふるまいが反応速度に劇的な影響をもたらす。そこで本研究では、電子だけでなく原子核をも第一原理的に量子力学的取り扱いをしたシミュレーションを提案し、あらゆる物質系に応用できる一般的手段としての数値計算法とその応用例を実証した。すなわち、電子状態に対してハートリー・フォック近似を出発点としているLCAO-MO法,原子核に対しては経路積分分子動力学法を用いた計算手法の詳細を示し、水分子の各原子核の量子ゆらぎをその電子状態への影響について計算結果を報告した。